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“纳米岛”新策略稳定原子级分散金属催化剂

日期： 2022-10-27
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来源：中国科学报


人类的生产、生活都离不开化学反应，它关乎健康、环境、能源各个领域。其中，提高催化反应效率，提升催化剂耐久性，是化学科学的核心和关键，也是化学家不断追求的目标。
北京时间2022年10月26日，中国科学技术大学（以下简称中国科大）教授曾杰课题组、华盛顿州立大学教授Yong Wang课题组、加利福尼亚大学戴维斯分校教授Bruce C. Gates课题组和亚利桑那州立大学教授刘景月课题组合作，在《自然》杂志上发表最新研究成果。他们提出了一种“纳米岛”策略并制备出稳定的原子级分散金属催化剂，突破了传统催化剂活性和稳定性的矛盾。
一位审稿专家表示：“将原子级分散的活性物种稳定在孤立的‘纳米岛’上，这概念令人着迷且极具说服力。”
催化剂，是化学反应中的概念，通过催化剂与反应物的作用，能够改变化学反应的速率。
在多相催化中，原子级分散的金属催化剂因具有独特的几何和电子特性、最高的原子利用效率和均匀的活性位点，而备受化学家们关注。
“然而，高度分散的金属原子或因高表面能而移动团聚，稳定性差；或因与某些载体作用过强而固定不动，导致活性位点钝化。”论文第一作者、中国科大合肥微尺度物质科学国家研究中心特任副研究员李旭向《中国科学报》介绍，也就是说，此类催化剂的活性和稳定性往往是对立矛盾。
因此，如何获取“动而不聚”的金属活性位点，使得活性与稳定性兼得，一直是催化领域悬而未解的难题之一。
以往的研究表明，将金属物种封装在多孔材料的孔道内，或者锚定在载体的缺陷上，可以抑制原子的迁移团聚。这些手段对于尺寸较大的金属颗粒具有良好的效果，但仍难以适用于原子级分散的金属物种，尤其是在高温还原性条件中。
此次研究中，研究人员从空间和能量的角度出发，提出一种“纳米岛”策略来构建新型稳定催化剂。
关于新策略，李旭作了一个形象解释，“我们将金属原子隔离在孤立的‘岛’上，这种‘岛’分别与金属原子和载体基底都有着强作用力，类似于生活中用的‘双面胶’。在一定的高温氧化或还原情况下，这些金属原子可以在各自的‘岛’内移动，但跨‘岛’的迁移将会受到抑制，进而实现原子的动态稳定。”
三步“走”：研制出“纳米岛”型催化剂
由此，“纳米岛”型催化剂设计思路逐渐清晰：首先选取合适的“纳米岛”和载体的材料，其次构建小尺寸、高密度的“纳米岛”，最后准确地将金属原子放置在“纳米岛”上。
金属原子与“纳米岛”的作用力需要远强于它与载体的作用力，否则容易被载体吸引离开各自的“纳米岛”。“这对材料特性提出了更高要求。”李旭说。
因此，他们在设计铂系模型催化剂时，选取了一种与金属铂原子作用强的氧化物作为“岛”，例如氧化铈，作用弱的氧化物作为支撑“岛”的载体，例如氧化硅。
其次，为了高效地分隔金属原子，“岛”需要有足够高的密度和足够小的尺寸。但传统的制备方法容易造成“岛”的尺寸过大且不均匀。研究人员利用一种溶液相静电吸附的合成方法，创造性地将溶液中的的铈离子高密度且均匀地附着在氧化硅表面，随后使其自下而上受控团聚为仅2纳米的孤立“岛”。
最后的难点在于将金属原子准确地放置在“纳米岛”上。
他们再次借助溶液相静电吸附法，并巧妙的利用零电点原理，使氧化铈“纳米岛”和氧化硅载体表面分别带上相反电荷。由于异性电荷相互吸引的作用，负电性的铂前驱体只会被选择性地吸附在带正电的氧化铈“纳米岛”上，而不会在带负电的氧化硅载体上，从而实现了铂原子的择位生长。
值得一提的是，由于小尺寸“纳米岛”的吸附面积有限，他们通过控制铂前驱体浓度，实现了平均每个“岛”上不超过一个铂原子的目标。
攻克难题：活性与稳定性兼得
稳定性研究表明，氧化铈“纳米岛”上的单分散铂原子可以抵抗高达600摄氏度的空气煅烧。特别地，铂原子在高温下的氢气中只会限定在“岛”内移动，不会跨“岛”团聚，实现了金属原子的“动而不聚”。
经过氢气还原活化后的催化剂，在催化一氧化碳氧化反应的过程中表现出更高的活性和稳定性，催化速率提高了近百倍。
“本文介绍了防止单原子催化剂烧结的一个强大而创新的概念，这可能为单原子催化开辟重要的新应用。”另一位审稿专家如是说。
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