解荣军课题组Angew：配体工程策略实现高效纯红光锡基钙钛矿发光二极管
日期：
2023-11-21
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发光材料是开发下一代超高清显示器的关键材料之一。在众多发光材料中，胶体半导体量子点和金属卤化物钙钛矿因其高效率、宽色域、可溶液加工、低成本等优点而显示出广阔的应用前景，受到研究者们的广泛关注。尽管基于量子点或卤化铅钙钛矿的发光二极管已经表现出优异的外量子效率（EQE）和亮度，但重金属（如镉，铅）的使用将对人体、生态和环境产生不可预期的破坏。锡基钙钛矿环境友好，且具有优异的光电特性，有望作为发光材料应用于钙钛矿发光二极管显示。苯乙铵碘化锡（PEA2SnI4）钙钛矿发射光谱中心位于630 nm，半高宽小于38 nm，符合Rec. 2020显示色域标准。然而，锡基钙钛矿薄膜存在两个主要的挑战：锡基钙钛矿薄膜的结晶速度远快于铅基钙钛矿，导致钙钛矿薄膜形貌和覆盖率较差；Sn2+离子易氧化为Sn4+离子，导致高Sn2+空位缺陷密度。它们的钙钛矿发光二极管表现出严重的激子非辐射复合和较差的电荷载流子输运。因此，锡基钙钛矿发光二极管的电致发光效率远低于铅基器件。近日，厦门大学解荣军教授（点击查看介绍）团队开发的高效纯红光锡基钙钛矿发光二极管有望弥补了上述缺憾。该团队提出了一种配体工程策略，利用还原型谷胱甘肽（GSH）作为表面配体，构筑了高质量苯乙铵碘化锡（PEA2SnI4）钙钛矿薄膜，并将其作为发光层，制备出了高效的纯红光锡基钙钛矿发光二极管。作者通过傅里叶红外光谱、X射线能谱等实验数据和密度泛函理论计算，研究发现GSH可作用于PEA2SnI4钙钛矿的表面，其本身的多官能团（-COOH、-C=O、-NH2、-SH）可与钙钛矿表面的Sn2+和I-之间存在较强的配位键和氢键作用。GSH配体与PEA2SnI4钙钛矿之间的配位键和氢键作用，有效地降低了纯红色钙钛矿的结晶速率，因而PEA2SnI4钙钛矿薄膜的均匀性和致密度显著改善。GSH配体还有效抑制了Sn2+的氧化和Sn2+空位缺陷的形成。由XPS峰面积测定的Sn4+：Sn2+含量之比从1.40下降到0.80，同时，非辐射复合率从37.12 μs-1降低到15.05 μs-1，激子结合能从82.67 meV提高到99.73 meV。因此，GSH钝化的PEA2SnI4钙钛矿薄膜具有更加优异的光学性能和稳定性。为进一步理解GSH钝化的PEA2SnI4钙钛矿薄膜的发光性能和稳定性提升机制，通过密度泛函理论计算了GSH钝化前后表面缺陷的形成能。结果表明，GSH作用在PEA2SnI4表面后，Sn2+、I-和PEA+空位缺陷的形成能显著增加，抑制了Sn2+、I-和PEA+空位缺陷形成，从而减少了钙钛矿的非辐射复合和改善化学结构的稳定性。作者采用以GSH为配体的PEA2SnI4钙钛矿薄膜作为发光层，制备出纯红光钙钛矿发光二极管，其最大外量子效率可达9.32%。此外，该配体工程策略也成功地改善了近红外CsSnI3发光材料与器件，表明该工作为提高锡基钙钛矿发光二极管光电性能的提供了一种可行的途径。这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。该工作的第一作者是厦门大学博士研究生白雯昊，通讯作者为解荣军教授和宣曈曈助理教授。此外，该工作得到了国家自然科学基金委（U2005212，12374385，12274136）、广东省基础与应用基础研究基金（2023A1515030004）、福建省自然科学基金（2020J01035）、深圳市科技创新委员会（编号JCYJ20200109144614514）等项目资助。
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