物质学院马贵军课题组发现氧硫化物光催化剂各向异性电荷传输机制
日期：
2024-03-20
浏览次数:
92
氢能是一种环保无污染和具备高能量密度的能源。基于无机半导体的光催化分解水过程是一种绿色环保的制氢工艺，可将太阳能转化并储存在氢气分子中。在光催化分解水反应中，半导体催化剂的光吸收、体相电荷分离和表面电荷注入被普遍认为是实现高效转换的三个关键因素。目前常见的半导体材料难以同时满足宽光谱吸收和高电荷分离效率这两大关键点。近日，上海科技大学物质科学与技术学院马贵军课题组采用熔盐辅助固相法成功地合成了一种窄带隙的氧硫化物纳米片Y2Ti2O5S2（YTOS），发现这一材料具有晶面选择性电荷迁移特性，表现出优异的体相电荷分离能力，并进一步显著提升光催化分解水反应活性，实现高效的太阳能制氢。这项研究首次证实了钙钛矿氧硫化物光催化剂的各向异性电荷迁移特性，对于提升这一类材料中的电荷分离和表面催化效率至关重要。成果发表于化学领域学术期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）。本工作证明了YTOS纳米片的{101}和{001}晶面在光催化过程中分别起到光还原和光氧化的作用，即YTOS纳米片在光激发下产生的电子和空穴会自发地分别朝着这两个晶面迁移，显示出这种氧硫化物具有各向异性的电荷迁移性质。基于密度泛函理论（DFT）计算揭示了YTOS的{101}和{001}晶面之间存在带能级差异，促进了电荷在晶面之间的迁移。这种各向异性电荷迁移产生了在这两个晶面之间的内建电场，能够极大促进光催化过程中的电荷载流子分离，从而提升光催化活性。研究团队还定量精确测量了YTOS微观颗粒不同晶面的表面光电压，计算出内建电场强度，进一步证明了YTOS具有本征的各向异性电荷迁移能力，验证了YTOS的内建电场强度与其光催化产氢活性高度相关。Z-scheme光催化体系的设计灵感源于自然界中的Z型光合作用机制：两个光系统（PSI和PSII）协同合作，通过一个呈Z型的电子传递链完成太阳能的捕获和转换。而人工Z-scheme光催化系统中也采用两种不同的光催化剂，各自对应自然界中的一个光系统。基于Z-scheme理念，采用YTOS作为析氢光催化剂结合具有产氧活性的BiVO4光催化剂，在[Co(bpy)3]2+/3+氧化还原电对中实现了稳定的太阳能驱动的光催化全水分解，并取得了高效的太阳能到氢能转换效率（STH）。上科大物质学院2022级博士研究生张家铭为本项成果的第一作者，上科大物质学院马贵军教授和北京大学深圳研究生院周鹏教授为共同通讯作者，上海科技大学为合作成果的第一完成单位。上海科技大学电镜中心、分析测试平台为材料分析测试提供了帮助。论文标题：Anisotropic Charge Migration on Perovskite Oxysulfide for Boosting Photocatalytic Overall Water Splitting论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12417
Hot News
/
相关推荐
2024
-
11
-
26
点击次数:
1
来源：清华大学出版社学术期刊1、导读本工作通过快速烧结合成8组元高熵稀土钽酸盐(8RE1/8)TaO4，与单组分稀土钽酸盐和8YSZ相比，(8RE1/8)TaO4在1200 ℃时的本征热导率分别降低了30.0%~31.1%和59.2%~67.5%，并且在100至1200 ℃的整个温度范围内都表现出较低的本征热导率。这是声子-声子、晶界、畴界、位错和缺陷散射的结果。此外，(8RE1/8)TaO4的离...
2024
-
11
-
26
点击次数:
1
来源：云南大学近日，云南大学胡万彪团队（现代工学院/材料与能源学院/电镜中心/云南省电磁材料与器件重点实验室）在Nature Communications发表题为“Atomic-level direct imaging for Cu(I) multiple occupations and migration in 2D ferroelectric CuInP2S6”的研究论文。二维范德华铁电材料因...
2024
-
11
-
25
点击次数:
60
来源：广西大学物理科学与工程技术学院Mn2+掺杂CsPbCl3钙钛矿纳米晶（NCs）因其大斯托克斯位移和明亮的橙红光发射，在光电器件领域展现出巨大潜力。然而，低光致发光量子产率（PL QY）和稳定性问题一直制约其应用。近期，我院纳米光子学团队研究通过稀土元素、碱土金属离子共掺杂以及后处理技术，成功提升了Mn2+掺杂CsPbCl3纳米晶的发光性能，为其在高效光电器件中的应用奠定了新基础。通过引入稀土...
2024
-
11
-
25
点击次数:
56
来源：西安交通大学卤化铅钙钛矿量子点（QDs），这一新型半导体材料界的璀璨明星，凭借其卓越的光致发光量子产率（PLQY）、优异的色纯度、宽广的色域调节能力以及出色的溶液加工性，正在薄膜光电器件领域大放异彩。在钙钛矿QDs的研究与应用中，表面配体对于QDs的PLQY、稳定性和载流子传输性能起着至关重要的作用。因此，在开发高性能钙钛矿QDs和制备高效的量子点发光二极管（QLEDs）的过程中，合理地选择...