来源：论论

研究背景

随着全球环境问题和能源危机的加剧，将二氧化碳（CO2）电化学还原为有价值的化学品和燃料已成为一种备受瞩目的解决方案。在这一领域，单原子催化剂（SACs）因其独特的性质而受到广泛关注。稀土金属，被誉为“工业维生素”，在CO2还原研究中，尤其是作为稀土单原子催化剂，正逐渐成为研究的热点。然而，对于这些催化剂的稳定性、活性和选择性的系统性和深入研究仍然不足，亟需进一步探索。

研究内容

本研究采用密度泛函理论（DFT）全面探讨了锚定在Salen上的稀土金属（REMs）单原子催化剂在CO2电化学还原反应（CO2RR）中的催化性能。研究首先详细分析了REMs-Salen SACs的稳定性及其对CO2的吸附类型，以评估吸附强度和CO2初始活化情况。随后，评估了REM-Salen在CO2RR转化为CO过程中的催化活性和选择性。研究发现，Yb-Salen在CO2还原为CO的过程中表现最佳，其理论极限电位为-0.56 V。Sm-Salen则因其对CO2RR和氢进化反应（HER）的活性相当，成为生产合成气（CO和H2）的优秀催化剂。Pm因其最高的CO2RR-to-CO选择性，被认为是CO2RR-to-CO反应的最佳候选催化剂。

研究意义

本研究不仅深入探讨了稀土单原子催化剂在CO2电化学还原中的应用，还为开发新型稀土基SACs提供了宝贵的理论指导。通过精确的理论计算，本研究揭示了不同稀土元素在催化CO2RR中的独特性能，为设计高效、高选择性的催化剂提供了新思路。这些发现对于推动CO2资源化利用技术的发展，以及缓解环境和能源问题具有重要的科学意义和应用价值。

DOI：10.1039/d4ta02381a