光催化生成过氧化氢协同有机污染物降解的Gd-WO3纳米材料
日期：
2024-09-02
浏览次数:
53
近日，Chine Chem Lett在线发表了浙江大学王娟研究员和浙江农林大学裴建川教授为共同通讯作者的文章，题目：Cooperative coupling of photocatalytic production of H2O2 and oxidation of organic pollutants over gadolinium ion doped WO3 nanocomposite, doi: 10.1016/j.cclet.2023.108157【光催化技术被认为是最绿色高效的污染物去除技术之一，目前已报道了大量提高光催化效率的技术与工艺，如拓宽太阳吸收范围、抑制光生电子空穴复合速率、提高载流子迁移率等。在典型的光催化氧化过程中，光生空穴可直接氧化有机化合物或与水反应生成羟基自由基等氧活性物质，而具有还原能力的光生电子则通过与溶解氧反应生成氧化性超氧阴离子自由基以实现有机物的氧化去除。然而羟基自由基通常比超氧阴离子自由基具有更高的氧化还原电位，因此，利用电子产生更多的羟基自由基而非超氧阴离子自由基可提高催化剂去除有机污染物的氧化能力。由于过氧化氢可被高效激活为羟基自由基，基于过氧化氢的芬顿反应已成为另一种提高有机污染物去除效率的重要技术。然而，传统芬顿反应需额外定期补充过氧化氢而不能由系统自身产生，需要额外成本用于制造、运输和储存危险的高浓度过氧化氢溶液，不仅增加了废水处理成本，也限制了技术的应用前景。因此，充分利用光生电子和空穴氧化有机污染物、同时利用电子将氧气原位还原生成过氧化氢的光催化技术，可能是高效利用光生电子和空穴进行光催化降解有机污染物的理想工艺。本课题在三氧化钨（WO3）中引入稀土金属钆（Gd3+），制备了一种全光谱响应的高效光催化剂Gd-WO3，不仅对有机污染物具有优异的光催化氧化活性，同时具备高效的过氧化氢原位生成效率。在WO3中掺杂原子级分散的Gd3+可将太阳光吸收光谱有效扩大至近红外光区并提高光电流强度，增强材料的光催化活性。而4f 轨道的存在使Gd3+具有独特电子性质，可促进电荷分离和迁移，同时改变WO3表面带电性质加速有机污染物的吸附与降解。此外，孤立的Gd3+位点减弱了WO3表面与氧中间体*OOH的结合，提高氧分子经一步法直接得两电子还原为过氧化氢的活性和选择性。原位同步生成的过氧化氢可进一步通过芬顿反应活化生成羟基自由基，有助于促进四环素等有机污染物完全降解。本项目展示了一种充分利用光生电子和空穴进行有机污染物光催化氧化的催化剂设计策略。本课题设计合成了Gd分散良好的光催化剂Gd-WO3，可在太阳光辐照下直接氧化有机污染物同时原位生成过氧化氢。在WO3中掺杂Gd3+可有效拓宽太阳光吸收光谱（~1100 nm）、缩小半导体带隙、促进电荷分离迁移，并使光电流强度提高6倍，显著增强对四环素和2,4-二氯苯酚等有机污染物的光催化氧化能力。此外，WO3上孤立的Gd位点促进电荷从催化剂转移至氧气，有利于减弱氧中间体*OOH在催化剂表面的吸附，促进过氧化氢的光催化生成，在未额外添加任何电子清除剂情况下过氧化氢生成速率为0.58 mmol·L?1·g?1·h?1。原位同步生成的过氧化氢可进一步活化生成羟基自由基，有助于有机污染物的氧化。光催化-芬顿级联反应提供了一种充分利用光生电子和空穴氧化有机污染物的理想催化剂设计策略。在半导体WO3中掺杂原子级分散的稀土离子Gd3+，可实现光催化降解有机污染物同时原位生成过氧化氢，通过光催化-芬顿级联反应显著提高有机污染物去除效率，充分利用光生电子和空穴。该工作得到了国家自然科学基金和浙江省自然科学基金等资助，浙江大学博士研究生王嘉莹和浙江农林大学硕士研究生王洁洁为共同第一作者，浙江大学王娟研究员和浙江农林大学裴建川教授为共同通讯作者。
Hot News
/
相关推荐
2025
-
04
-
02
点击次数:
21
来源：北京大学化学与分子工程学院《自然》杂志2月12日刊发了一项颠覆性催化技术突破：北京大学马丁教授团队与中国科学院大学周武教授团队合作，成功开发出全球首例兼具超高活性与超长稳定性的甲醇-水重整制氢催化剂。该研究通过独创的稀土氧化物"纳米防护盾"技术，将铂基催化剂的持续工作时间提升至1000小时以上，催化转化数(TON)突破1500万次大关，为氢能规模化应用扫除关键障碍。研究团...
2025
-
04
-
02
点击次数:
20
来源：能源学人南京大学唐少春教授团队研究发现，通过精准调控原子掺杂二维稀土氧化物能实现超高活性和稳定性的催化剂，特别有趣的是，A位掺杂LaFeO3催化活性（B-LaFeO3）明显优于B位掺杂（A-LaFeO3）。团队利用自主研发的自模板策略，制备出高比表面积和可控原子掺杂的介孔钙钛矿结构氧化物纳米片（MPONs）。当稀土元素铕（Europium, Eu）掺杂LaFeO3的MPONs用作析氧反应（O...
2025
-
04
-
01
点击次数:
39
来源：厦门大学固体氧化物电池作为高效的能源转换设备，在可持续能源体系中扮演着重要角色。然而，传统钙钛矿型空气电极面临着活性有限、稳定性差和电化学性能衰减快等挑战，限制了其广泛应用。近日，能源学院孙毅飞副教授团队与利物浦大学屠昕教授、科廷大学邵宗平教授合作，在国际顶级期刊Nature Communications上发表了题为"Co-expression of multi-genes for...
2025
-
04
-
01
点击次数:
37
来源：自然资源部据Mining.com网站报道，塔隆金属公司（Talon Metals Corp）在美国明尼苏达州的塔马拉克（Tamarack）镍矿取得一个块状硫化物发现，可能使得现有铜镍钴资源量大幅增长。26日，公司在公告中称，已经把新的钻探结果用于资源量更新，为支撑环境许可申请，准备完成一项可行性研究。工作过程中，勘探团队对以前的一个钻孔进行了检查，该孔在707.75米深处见到明显矿化，见矿8...