王红明教授课题组在稀土催化二氧化碳资源化利用领域取得重要进展
日期：
2024-10-10
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38
近日，我校化学化工学院王红明教授课题组在稀土催化和二氧化碳资源化利用领域再次取得重要进展。研究成果以“ f-π* Back Bonding Orbital Induced by Lutetium-Based Conducting MOF Promotes Highly Selective CO2 to CH4 at Low Potential ”为题发表于化学领域顶级TOP期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.6)。南昌大学为唯一署名单位，第一作者是我校余福清博士、张光耀，博士研究生舒敏兴为共同作者，王红明教授为通讯作者。该成果是我校化学学科近年来在二氧化碳资源化利用与稀土催化领域取得的又一创新性成果。该成果利用江西丰富的稀土资源，通过可再生电力将CO2和H2O电催化还原转化为化学燃料，对于缓解能源压力和可再生能源储存具有重要的意义。电催化二氧化碳还原反应为高附加值化学品，特别是在碳氢化合物生产领域，因其广泛的用途和高能量密度而引起了相当大的关注。然而，由于电化学还原过程中多步骤质子耦合电子转移过程的复杂性，在生产碳氢化合物的同时实现高选择性仍然是一个艰巨的挑战。现有研究表明，铜基催化剂具有产生高价值碳氢化合物的巨大潜力，近年来人们对铜基催化剂进行了广泛的探索与研究。然而，考虑到铜基催化剂在电催化二氧化碳还原反应中产物的复杂性，其单一碳氢化合物的选择性较低。因此，探索非铜基金属催化剂在电催化二氧化碳还原反应中的研究，尤其是引入稀土元素的催化剂，对于更深入地研究二氧化碳还原为碳氢化合物具有重要意义。王红明教授课题组首次提出了利用高共轭氧配位体(2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯基苯, HHTP)和稀土位点结合形成的金属-有机框架材料为研究对象，并采用第一性原理计算来快速筛选各种镧系稀土元素，以选择还原CO2为CO/CH4的路径。其中Lu-HHTP在低还原电位以-1.2 V vs. RHE下反应，其电流密度超过-200 mA cm-2，甲烷的法拉第效率约为77%。同时，课题组首次提出了在电催化二氧化碳还原过程中稀土活性中心的f-π*共轭反键轨道诱导效应的验证与机制探究：在反应过程中，Lu的f轨道和CO的π*轨道在费米能级附近的重叠促进了CO*的吸附和随后的C-H加氢反应，从而降低了甲烷生成的过电位，实现了快速的局部电荷转移。与前期同类工作相比，该成果利用非铜基的稀土-有机框架结构催化剂并能在较低的过电位下高效地将CO2电催化还原为CH4，并且具有极佳的稳定性，开辟了二氧化碳的资源化利用的全新路径。此外，利用有机框架结构精准负载稀土位点，该策略可以达到很高的原子利用率与较低的经济成本，为实现稀土材料的高价值利用提供了一种全新的解决方案。该研究得到国家自然科学基金委以及江西省科技厅的大力资助。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416467
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