构筑具有中空腔和大窗口的镧系超分子笼以促进亲核加成
日期：
2024-12-10
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近日，上?？萍即笱镏士蒲в爰际跹г貉罘翁庾樵谘趸锉斫缑娲呋芯苛煊蛉〉弥匾?，通过结合模型与实际催化体系研究，系统阐明氧化铈催化CO加氢反应中原子尺度构-效关系，优化了用于合成气转化的铈催化剂，并推进了模型指导的催化剂设计。相关研究成果已在国际期刊《自然·通讯》（Nature Communications）上发表。?氧化铈(CeO2)是一种广泛使用的氧化物催化剂，但其活性位点的本质特征目前仍不清晰。本研究通过在CeO2(111)上合成具有特定铈配位数(CNCe)的结构明确的氧化铈团簇（图 1），并结合STM、SRPES、AP-XPS、DFT计算和模型催化反应测量等方法，在原子层面研究了它们的结构、吸附和催化性质。与平整氧化铈表面相比，负载氧化铈团簇表现出动态可调的铈配位数范围，这与它们在CO活化和加氢方面大幅提升的活性相关。研究发现还原态氧化铈团簇(如Ce3O3)能够强烈结合CO并促进CO解离成原子态碳并随后加氢，而接近化学计量比的氧化铈团簇(如Ce3O7)则弱结合CO并优先通过碳酸盐的形成促进CO氧化（图 2）。在CO加氢过程中，接近化学计量比的氧化铈团簇向还原态氧化铈团簇的动态转变展示了负载氧化铈团簇与粉末氧化铈催化剂表面相似的灵活性（图3）。模型研究获得的原子层面认识可以有效理解实际氧化铈催化剂。研究表明，实际氧化铈催化剂表面的活性位点可以通过模型研究建议的碳酸盐形成来滴定，并通过红外光谱来测量；通过调节预处理和活化程序以最大化活性位点密度（图4），改善了粉末氧化铈催化剂在CO加氢方面的性能。本研究对氧化铈活性位点的认识和开发的方法可能对研究复杂的氧化物催化剂具有普遍意义。本项工作得到了包信和院士团队和刘志课题组的大力支持。上科大物质学院博士研究生邵伟鹏、中国科学院大连化学物理研究所张毅和周质文博士为该论文共同第一作者，上?？萍即笱а罘苯淌谖寐畚牡奈ㄒ煌ㄑ蹲髡?。
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