上科大拓扑物理实验室郭艳峰课题组在低维磁性材料研究方向取得进展
日期：
2025-03-19
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范德瓦尔斯（vdW）铁磁材料FenGeTe2 (n = 3, 4, 5) 及Fe3GaTe2具有可调的近室温的居里温度TC以及可控的斯格明子等特性，在磁存储等自旋电子学应用方面前景广阔。研究表明，该体系的TC与其Fe位密切相关，因此，深入理解Fe位在磁交换模型中的作用具有重要意义。原子替代是研究量子材料物理性质的有效手段，曾在超导序参量对称性研究中扮演过重要角色。近期，对FenGeTe2的原子替代研究表明，用Co或Ni替代Fe会抑制Fe3GeTe2的磁性，但Ni替代Fe甚至可以将Fe5GeTe2的TC提高至~ 480 K，而Co替代导致反铁磁态。而在Fe3GaTe2中，少量Co或Ni替代显著抑制TC。这些复杂的替代现象背后机制扑朔迷离。以下几个问题亟待澄清：杂质原子是否替代了Fe? 杂质原子替代了哪个Fe位？如杂质原子替代了不同Fe位，其顺序如何？近日，上海科技大学拓扑物理实验室郭艳峰课题组与合作者对Ni掺杂vdW铁磁材料Fe3GaTe2进行了详细研究，揭示了Ni原子替代Fe原子的路径图及对体系磁性的影响。该成果发表于国际学术期刊《纳米快报》（Nano Letters）。六方晶系vdW铁磁材料Fe3GaTe2具有高达 ~ 380 K的TC，是目前该体系中最高的。它与Ni3GaTe2具有相似的晶体结构，包括相同的Fe1/Ni1和Fe2/Ni2原子占位，但Ni3GaTe2中Ni原子在vdW层间亦有分布，形成原子占有率为0.25的Ni3位，同时导致Ni1位的原子占有率仅为0.75。郭艳峰课题组对Fe3GaTe2进行Ni替代Fe的掺杂研究发现，随着Ni掺杂增加，(Fe1-xNix)3GaTe2的磁有序温度与饱和磁化强度都先出现迅速减弱，随后减弱趋于平缓。为了厘清 (Fe1-xNix)3GaTe2（x = 0.0 - 1.0）中Ni原子替代Fe原子的详细情况，郭艳峰课题组与华东师大杨振中、屈可教授课题组合作，利用球差电镜对(Fe1-xNix)3GaTe2原子结构进行了细致研究。研究揭示，在低掺杂（x < 0.1）情况下，Ni首先进入vdW层间间隙，形成占据为0.25的Ni3位（图2）。继续增加Ni掺杂量，Ni开始占据Fe2位。当x > 0.75时，Ni开始占据Fe1位，直至完全占据，成为Ni3GaTe2。理论计算结果表明，在Ni3位占据0.25，即x = 0.083（1/12）以后，继续增加Ni，则Ni原子占据Fe2位时的总能量最低，进一步证明Ni原子第二步占据Fe2位，与电镜结果相符（图3）。
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